近日,我?;W(xué)院詹國(guó)武教授課題組在集成催化劑制備領(lǐng)域獲得重要研究進(jìn)展,相關(guān)研究成果在國(guó)際權(quán)威期刊《Advanced Functional Materials》上發(fā)表,論文題目為“Fabrication of Ultrathin 2D Cu-BDC Nanosheets and the Derived Integrated MOF Nanocomposites”。《Advanced Functional Materials》是德國(guó)Wiley出版社旗下頂級(jí)期刊,當(dāng)前影響因子為13.325。
金屬有機(jī)骨架(MOF)是一類(lèi)自組裝的有序多孔材料,其三維空間框架是由金屬離子(或團(tuán)簇)和有機(jī)配體通過(guò)配位鍵自組裝而成,廣泛用于催化、氣體儲(chǔ)存、藥物可控傳遞、膜分離等領(lǐng)域。但是,目前MOF的形貌調(diào)控仍具挑戰(zhàn)性,特別是二維MOF納米薄片的合成方法報(bào)道還較少。該論文首次采用Cu2O納米立方塊(~60 nm)作為銅離子源,通過(guò)一步反應(yīng)制備二維含銅MOF納米薄片(即,Cu-BDC,厚度< 6 nm)。研究發(fā)現(xiàn)Cu2O納米立方塊在對(duì)苯二甲酸(H2BDC)的作用下會(huì)逐漸釋放出Cu+離子,Cu+離子被溶解氧進(jìn)一步氧化為Cu2+,繼而與溶液中的有機(jī)配體配位,構(gòu)建二維金屬有機(jī)骨架。相關(guān)表征結(jié)果證明,金屬離子源在MOF制備過(guò)程中處于獨(dú)立的限域空間,相反,使用常規(guī)銅鹽(硝酸銅)的溶劑熱合成法僅產(chǎn)生尺寸為2~10微米的塊狀MOF材料。二維Cu-BDC具有超薄的厚度、定向生長(zhǎng)和優(yōu)異的結(jié)晶度,因而可作為載體制備一系列具有高活性位點(diǎn)的集成催化劑。例如以3-巰基丙酸(MPA)為分子連接劑,可將各種不同組分、尺寸的金屬納米晶體(如2.2 nm Au,4.3 nmAg,2.5 nmPt,和3.1 nmRu)負(fù)載于二維Cu-BDC納米薄片外表面。此外,研究發(fā)現(xiàn)基于二維MOF的復(fù)合材料在有機(jī)縮合反應(yīng)中具有高催化活性和穩(wěn)定性,與傳統(tǒng)的催化劑相比具備眾多優(yōu)勢(shì)。這些研究結(jié)果為二維MOF納米薄片的合理設(shè)計(jì)和制備提供了另一種策略,并拓展了二維MOF的催化應(yīng)用。

該研究工作由詹國(guó)武教授和化工學(xué)院周樹(shù)鋒教授、楊欣講師合作,2017級(jí)碩士研究生范龍龍、趙飛剛和2018級(jí)碩士研究生黃忠亮、陳彬共同參與完成,得到華僑大學(xué)引進(jìn)人才科研啟動(dòng)基金(No.18BS102&16BS501)的大力支持.
論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adfm.201806720
(值班編輯:成杰)