近日，材料科學(xué)與工程學(xué)院陳宏偉博士課題組在Advanced Energy Materials期刊上發(fā)表題為“Building LithiophilicIon-Conduction Highways on Garnet-Type Solid-State Li+ Conductors”的研究論文。Advanced Energy Materials是Wiley出版社旗下的學(xué)術(shù)期刊（2019年影響因子:24.884），在能源材料領(lǐng)域具有重要影響力。

    近年來(lái)，全固態(tài)儲(chǔ)能電池因其高安全性和高能量密度而受到廣泛關(guān)注。將固態(tài)電解質(zhì)（SolidState Electrolytes, SSEs）集成到全固態(tài)電池中仍是一個(gè)挑戰(zhàn)，這主要受限于固態(tài)電解質(zhì)/電極的界面存在較高的界面阻抗。目前領(lǐng)域內(nèi)一般是通過(guò)在電解質(zhì)和電極之間引入了中間界面層來(lái)降低高阻抗，包括Al2O3, Si, polymers等。但目前的界面修飾層仍不能完全滿(mǎn)足全固態(tài)電池快速充電/放電，從而限制了電池在高功率密度工作條件下的實(shí)際應(yīng)用。

    陳宏偉課題組的研究論文報(bào)道了共價(jià)有機(jī)框架材料（Covalent Organics Frameworks,簡(jiǎn)稱(chēng) COFs）可用于修飾無(wú)機(jī)固態(tài)電解質(zhì)LLZTO和鋰金屬負(fù)極的界面，從而顯著提高此類(lèi)全固態(tài)電池在高電流密度下的電化學(xué)性能。通過(guò)在LLZTO表面預(yù)先生長(zhǎng)帶有磺酸基團(tuán)的COFs薄膜，并通過(guò)熔融鋰化的過(guò)程實(shí)現(xiàn)COFs的均勻鋰化。實(shí)驗(yàn)表明，此界面層不僅提高了固態(tài)電解質(zhì)與鋰金屬的浸潤(rùn)性，并且可以在電解質(zhì)與鋰金屬之間構(gòu)筑出快速有效的Li+擴(kuò)散路徑。

（a）有/無(wú)COFs修飾的固態(tài)電解質(zhì)與熔融鋰的浸潤(rùn)性。（b）有COFs修飾層的固態(tài)電解質(zhì)與熔融鋰的良好接觸。（c）電化學(xué)阻抗譜對(duì)比。 

    相關(guān)電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明，具有COFs修飾層的固態(tài)對(duì)稱(chēng)鋰電池的界面阻抗顯著降低，對(duì)稱(chēng)電池可以在大于1mA/cm2的高電流密度下工作。采用LiFePO4作為正極，鋰金屬為負(fù)極，COFs修飾的LLZTO為電解質(zhì)所組裝的全電池表現(xiàn)出良好的倍率性能與循環(huán)穩(wěn)定性。這一工作為實(shí)現(xiàn)高功率固態(tài)電池的設(shè)計(jì)提供了思路。

（a）有/無(wú)COFs修飾層的對(duì)稱(chēng)鋰金屬電池的循環(huán)性能對(duì)比。（b）有COFs修飾層的全電池的倍率性能及（c）循環(huán)性能。 

    該研究工作主要由材料科學(xué)與工程學(xué)院2018級(jí)研究生程章元、謝茂玲、趙拯等共同完成，2016級(jí)應(yīng)用化學(xué)系本科生歐劍鑫在前期工作中作出重要貢獻(xiàn)。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金杰出青年項(xiàng)目及中科院蘇州納米所NANO-X的大力支持。  

    論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.201904230

(編輯：吳江輝)