近日，化工學(xué)院2017級(jí)碩士研究生范龍龍以第一作者在國(guó)際權(quán)威期刊Small上發(fā)表題為“Structural isomerism of two Ce-BTC for fabricating Pt/CeO2 nanorods towards low-temperature CO oxidation”的研究論文。這是他在不同金屬有機(jī)骨架(MOF)異構(gòu)體為前驅(qū)體合成Pt/CeO2納米催化劑課題研究取得的最新成果。

    該論文由華僑大學(xué)獨(dú)立完成，范龍龍為第一作者，目前已被北京理工大學(xué)錄取攻讀博士學(xué)位。通訊作者為化工學(xué)院詹國(guó)武教授和周樹(shù)鋒教授。

    Small期刊是德國(guó)Wiley出版社旗下納米領(lǐng)域公認(rèn)的權(quán)威期刊，2020年影響因子為11.459，在納米材料領(lǐng)域具有重要影響力。

   金屬有機(jī)骨架(MOF)是由金屬離子與有機(jī)配體通過(guò)配位鍵自組裝形成具有三維空間結(jié)構(gòu)的結(jié)晶性多孔材料。而MOF同素異構(gòu)體是指金屬離子和有機(jī)配體通過(guò)不同配位方式產(chǎn)生具有相同化學(xué)組成但不同空間結(jié)構(gòu)的MOF。然而目前文獻(xiàn)對(duì)MOF異構(gòu)現(xiàn)象及不同配位環(huán)境對(duì)催化性能的影響研究較少，特別是基于MOF/貴金屬的二元催化體系。

    有鑒于此，該研究采用均苯三酸配體和Ce3+金屬離子為原料，通過(guò)調(diào)變反應(yīng)溶劑，制備了兩種不同拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的Ce-BTC（即MOF異構(gòu)體），并將其負(fù)載Pt納米顆粒，經(jīng)過(guò)高溫焙燒成功制備了三種不同形貌Pt/CeO2納米催化劑。研究發(fā)現(xiàn)，反應(yīng)溶劑顯著影響MOF的晶型和孔道結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響Pt納米顆粒的粒徑、負(fù)載效率和理化性質(zhì)?；赬RD表征，觀(guān)察到Ce-BTC在水浸泡處理過(guò)程中，發(fā)生了異構(gòu)體之間的不可逆轉(zhuǎn)變（從四方晶型到單斜晶型）。通過(guò)XPS、H2-TPR等表征進(jìn)一步對(duì)其CO催化氧化機(jī)理進(jìn)行研究，證明了基于四方晶型Ce-BTC制備的Pt/CeO2催化劑表面擁有大量Pt0物種和小尺寸Pt 納米顆粒，有利于CO催化氧化性能（T100=80oC）。原位DRIFTS分析表明，在低溫下，CO-Pt0吸附態(tài)是CO氧化的主要反應(yīng)中間體。同樣，該研究也發(fā)現(xiàn)了其它鑭系MOF也有類(lèi)似的MOF異構(gòu)現(xiàn)象。

    參與上述研究工作的學(xué)生還包括化工學(xué)院2016級(jí)本科生王昆、徐凱吉、梁重音和王惠普。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金以及華僑大學(xué)研究生科研創(chuàng)新項(xiàng)目的資助。 

    論文鏈接： https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202003597

（編輯：吳江輝）