近日，材料科學(xué)與工程學(xué)院謝水奮教授課題組在貴金屬納米催化領(lǐng)域的最新科研成果，以“Amplified Interfacial Effect on Atomically Dispersed RuOx-on-Pd 2D Inverse Nanocatalysts for High-Performance Oxygen Reduction”為題，發(fā)表于國(guó)際頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊 Angewandte Chemie (德國(guó)應(yīng)用化學(xué))。

Angewandte Chemie 創(chuàng)刊于1888年，由 Wiley-VCH 出版，是國(guó)際化學(xué)和材料領(lǐng)域最具影響力的頂級(jí)綜合性刊物之一，當(dāng)前影響因子12.959。

該工作報(bào)道了一種具有原子級(jí)分散的氧化物/金屬反相界面的Pd基超薄二維納米催化劑應(yīng)用于高效的堿性氧還原反應(yīng)及其增強(qiáng)的界面調(diào)控效應(yīng)。研究人員設(shè)計(jì)了簡(jiǎn)易的一鍋合成法，在優(yōu)先生成的超薄Pd納米片上通過(guò)原位氧化過(guò)程構(gòu)筑密集的原子級(jí)分散RuOx/Pd界面，獲得了一種命名為RuOx-on-Pd的超薄二維反相納米催化劑。通過(guò)X射線(xiàn)光電子能譜、原子級(jí)分辨率的球差透射電鏡和同步輻射X射線(xiàn)吸收光譜的綜合表征和分析（如圖1所示），研究人員從產(chǎn)物形貌、元素組成、金屬價(jià)態(tài)、原子配位狀態(tài)等各方面精確表征了RuOx/Pd的界面結(jié)構(gòu)。

RuOx-on-Pd納米片的原子級(jí)表征分析

該催化劑在堿性條件下對(duì)氧氣還原反應(yīng)展示出極佳的催化性能和穩(wěn)定性，與商業(yè)化的Pt/C和Pd/C催化劑相比，其質(zhì)量活性分別提高了8.0和22.4倍；并在實(shí)際甲醇燃料電池與鋅空電池運(yùn)行測(cè)試中展現(xiàn)出顯著超越商業(yè)化Pt/C陰極電催化劑的輸出功率。密度泛函理論計(jì)算表明，RuOx/Pd反相界面可以從Pd納米片基底吸引部分電荷，誘使表面Pd位點(diǎn)的d帶中心下移，能有效削弱氧中間體吸附強(qiáng)度；同時(shí)界面結(jié)構(gòu)能夠改變O2的吸附構(gòu)型，促進(jìn)O–O鍵斷裂，從而賦予了RuOx-on-Pd納米片出色的氧化還原反應(yīng)電催化性能。

RuOx/Pd反相界面在ORR催化過(guò)程中的增強(qiáng)機(jī)制研究

該工作報(bào)道的二維反相納米催化劑為高性能電催化劑開(kāi)創(chuàng)一個(gè)新的設(shè)計(jì)策略，有望促進(jìn)Pd基納米催化劑在燃料電池技術(shù)中的實(shí)際應(yīng)用。

該研究工作在謝水奮教授（獨(dú)立通訊作者）的指導(dǎo)下，由2019級(jí)博士研究生呂梓禧（第一作者）、劉凱、2018級(jí)碩士研究生廖新艷等共同參與完成，得到國(guó)家自然科學(xué)基金、福建省自然科學(xué)基金和華僑大學(xué)科研基金的資助。

論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202104013

（編輯：蔡君韜）